А.Н. Довбня, Г.Д. Пугач╦в, Д.Г. Пугач╦в, В.Л. Уваров, ННЦ ХФТИ М.А. Красноголовец, ХГТУРЭ, Харьков, Украина
Для технологии наработки изотопов медицинского назначения на основе (Y,n) - реакций в поле тормозного излучения ускорителя электронов проведена оптимизация конвертера с целью обеспечения максимального выхода тре буемых ядер при допустимом уровне содержания примесей. Для короткоживущих (КЖ) нуклидов, применяемых в позитрон-эмиссионной (ПЭ) томографии, а так же 99mТс получены равновесные значения удельной концентрации активности в условиях облучения электронами с энергией Е0=20...25 МэВ при средне м токе ускорителя до 0.5 мА. Сравнительный анализ с результатами проведенных экспериментальных исследований при Е0=20 МэВ показал удовлетворительное согласие.
Создание электронных ускорителей со средними токами до 1 мА и энергией до 25-30 МэВ позволяет организовать региональные центры производства радионуклидов медицинского назначения [1]. При этом одной из главных проблем является изотопная чистота конечного продукта. Она определяется чистотой исходного материала, максимальной энергией тормозного излучения и порогом образования примесных радионуклидов. В настоящем сообщении проведена оптимизация параметров электронного излучения, обеспечивающая максимальную скорость наработки требуемых изотопов при минимуме концентрации примесных (фоновых) радионуклидов.
Рассмотрим основные закономерности генерации нуклидов в процессе наработки 99Мо (материнского ядра изотопа 99mTс) на ускорителе электронов. В результате взаимодействия Y-квантов тормозного излучения с энергией выше 25 МэВ с мишенью из молибдена естественного изотопного состава кроме нуклидов Мо и Nb наиболее вероятно образование нуклидов циркония и итт рия. Нами была проведена оценка выхода примесных радионуклидов в случае когда 10% частиц пучка имеют энергию до 40 МэВ при е╦ вероятном значении 25 МэВ (характерная ситуация для линейного ускорителя электронов). В этом случае выходы циркония 89Zr (T1/2=79 ч) и 87Y (T1/2 =80 ч) не превышают ~ 2% и ~1.5% соответственно, а их концентрация по отношению к 99Мо практически не изменяется во времени. При энергии электронов выше 25 МэВ также образуется особо нежелательный изотоп 88Zr (T1/2=85 дн), активность которого заметно ниже активности 89Zr, но после облучения растет со временем по отношению к активности 99Мо и, следовательно, к активности 99mTс. С учетом выхода реакции 100Мо(Y, n) 99Мо с одной стороны и наработки фоновых радионуклидов с другой стороны, а также принятого в медицинской практике допустимого уровня примесей < 0.5%, нами выбрана оптимальная энергия ускоренных электронов 25 МэВ.
Для обеспечения максимальной скорости наработки 99mTc проведен расчет оптимальной толщины конвертера электронного пучка с энергией 25 МэВ в фотонный. Она составила 0.5мм меди + 2.2мм тантала. Методика расчета описана в [2]. За таким конвертером средняя энергия электронов будет составлять 10.3 МэВ. Дальнейший сброс энергии происходит в охлаждающей воде и внешней стенке конвертера в основном за счет ионизационных потерь. Коэффициент конверсии энергии электронного пучка в тормо зное излучение из конвертера при этом будет составлять 31%. Дальнейшее увеличение толщины конвертера будет приводить только к уменьшению числа Y-квантов с энергией выше порога образования 99Мо за счет их поглощения в материале конвертера. В случае электронного пу чка с энергией 20 МэВ оптимальная толщина тантала составляет 1.4 мм и коэффициент конверсии 20%. Для выбора мощности электронного пучка при Е0=25 МэВ нами был проведен расчет наработки изотопа 99Мо при реально осуществимой схеме облучения. К сожалению, имеющиеся экспериментальные данные по параметрам сечений фотоактивации изотопов молибдена малочисленны и плохо согласуются между собой. Поэтому параметры сечений некоторых реакций оценивались авторами по полуэмпирическим соотношениям.
Расчетные и экспериментальные параметры сечений фотоактивации изотопов молибдена, использовавшиеся авторами для расчета выходов 99Мо приведены в табл. 1.
Таблица 1:
Параметры основных фотоядерных реакций при облучении Мо-мишени естественного изотопного состава, En - порог реакции, Em - положение максимума сечения, 6м - сечение в максимуме резонанса, Г
- полуширина резонанса.
| Ядерная реакция | Еn, МэВ | Ем, МэВ |
6м, мбарн | Г, МэВ | Литература |
| 100Мо (Y,n) 99Мо Т1/2=66.02 ч |
9.1 | 17.1 | 128 | 7.3 | 3 |
| 16.0 | 170 | 7.3 | 4 | ||
| 8.3 | 7 | ||||
| 100Мо (Y,p) 99Nb Т1/2=15 c 99mNb T1/2=2.6мин |
16.5 | 20.4 | 67 | 4.7 | 5 |
| 10.6 | 7 | ||||
| 16.9 | 22.0 | 16 | 4.5 | 6 | |
| 98Мо (Y,p) 97Nb Т1/2=72 мин 97mNb T1/2=1 мин |
15.2 | 19.8 | 19 | 4.8 | 5 |
| 9.8 | 5 | ||||
| 19.8 | 11 | 4.3 | 7 | ||
| 97Мо (Y,p) 96Nb Т1/2=23.35 ч |
14.6 | 21.9 | 21 | 5.9 | 3 |
| 9.2 | 7 | ||||
| 96Мо (Y,p) 95Nb Т1/2=35 сут |
14.7 | 21.8 | 21 | 5.9 | 3 |
| 9.3 | 7 | ||||
| 95Мо(Y,2n)93mMo Т1/2=6.95 ч |
17.1 | 19.6 | 40 | 5.1 | 3 |
| 17.0 | 3 | ||||
| 94Мо(Y,n)93mMo Т1/2=6.95 ч |
9.7 | 16.2 | 185 | 5.2 | 4 |
| 17.7 | 170 | 5.2 | 3 | ||
| 9.7 | 7 | ||||
| 92Мо(Y,n)91Mo Т1/2=15.5 мин |
13.1 | 16.0 | 195 | 4.9 | 4 |
| 12.7 | 7 | ||||
| 92Мо(Y,n)91mNb Т1/2=64 сут |
12.9 | 21.0 | 40 | 4.9 | 3 |
| 7.5 | 7 |
Эти данные согласуются с экспериментальными результатами при Е0=20 МэВ и среднем токе пучка I=0.5 мА.
Так как одновременно с наработкой 99Мо идет его распад, то желательно наработку проводить за время, меньшее периода полураспада. Для этого необходимо иметь как можно больший ток ускоренных электронов I, а следовательно и мощность электронног о пучка. С другой стороны мощность электронного пучка ограничивается предельной тепловой нагрузкой на конвертер и молибденовые образцы, резко возрастающими требованиями к размерам радиохимических и технологических помещений.
По нашим оценкам приемлемая толщина молибденовых образцов может составлять до 15 г/см2, а мощность электронного пучка до 20 кВт.
В этом случае наработка 99Мо за время 66 часов будет составлять ~ 0.8 Ки.
Результаты выполненного нами расчета наведенной удельной активности А0 99Мо и результаты других авторов приведены в табл. 2.
Таблица 2:
Наведенная удельная активность А0 99Мо в поле тормозного излучения ускорителя электронов. Величина А0 приведена в Бк/мкА x ч x г 100Мо
| N n/n | А0 от (Y,n) реакции | А0 от (Y,p) реакции | максимально возможная наработка А0 с учетом (Y,g)-реакции | Литература |
| 1 | 4.44 x 104 | 1.48 x 104 | 9 x 104 | 3 |
| 2 | без выделения примеси (Y,p) продуктов | 7.4 x 104 | 8 | |
| 3 | 3.1 x 104 | 1 x 104 | 5 x 104 | настоящая работа |
Мы также провели оценки скорости наработки КЖ изотопов при оптимальном конвертировании электронного пучка в фотонный и имеющихся в настоящее время параметрах ускорителя (Е0=25 МэВ, I=0.4 мА). Результаты расчета приведены в табл. 3.
Таблица 3:
Оценки уровня наработки КЖ изотопов.
| Параметры | Исходное ядро | |||
| 12С | 16O | 14N | 19F | |
| Порог (Y,n)реакции (МэВ) | 18.73 | 15.61 | 11.3 | 11.8 |
| Период полураспада целевого нуклида (мин) | 20.34 | 15.61 | 10.1 | 11.2 |
| Толщина конвертера | 0.5мм Cu +0.6мм Та | 0.5мм Cu +1.1мм Та | 0.5мм Cu +2.1мм Та | 0.5мм Cu +2.1мм Та |
| Коэффициент конверсии (%) | 14 | 21 | 30 | 30 |
| Удельная равновесная активность целевогонуклида(мКи/г массы мишени) | 14 | 20 | 8 | 40 |
Для медицинского иcследования одного пациента достаточно радиофармпрепарата активностью нескольких мКи. Таким образом, после проведения реконструкции ускорителя ЛУ-20 и создания выходных устройств, как видно из таблицы 3, можно обеспечить наработку рад ионуклидов, достаточную для обеспечения потребностей населения Харьковского региона.
Исследования поддерживаются УНТЦ, грант N 432.